辛亥革命后，雷铸寰在湖南都督府任职，旋任东安县保安会会长，后历任东安县行政事务所所长、嘉禾县长。民国初期，他追随谭延闾、刘人熙匡赞湘政，不遗余力。民国5年（1916）汤芗铭拥兵祸湘，他与林支宇、曾继梧等共谋驱逐之计，拥护刘人熙出任湖南都督，反对袁世凯称帝。民国6年，张勋复辟，他与刘建藩等在湖南声讨，并组织联军，反对复辟。民国7年，谭延闾第二次督湘，委他为“定字营”司令官，宣抚湘南。民国8年，张敬尧、吴佩孚等挟重兵深入湘境，他随谭延闽退守郴永，与孙中山誓师护法相呼应。是年，他还受命赴上海，为南北议和代表。民国10年，赵恒惕主湘，委他主管湖南教育。民国11年，湖南推行宪政，他被选为省议会副议长，三年后被选为议长。民国1 5年7月，时唐生智主湘，他代表唐赴广州与革命政府联系，为唐加入国民革命、出师北伐起了积极作用。北伐军入湘后，他历任国民党湖南省党部第二届执行委员、主任委员等职，并曾与李荣植等国民党左派一起，接受中国共产党的政治主张，与中共湖南区委合作，站在工农运动一边，跟“左社”等国民党右派组织进行斗争；还同中共湖南区委一起，制定了国共合作下湖南省政府的第一个施政纲领——《湖南省行政大纲》，为大革命高潮时期湖南国共合作做了有益的工作。在此期间，他由于倾向革命，结识了苏联顾问鲍罗廷，得以保送湖大学生甘泗淇等赴莫斯科中山大学学习。
“马日事变”后，国民党举行清党运动，他任国民党湖南省党部改组委员会常务委员。民国17至18年，他主持湖南汽车路局，对发展湘粤、湘桂交通作过贡献。民国22年，任豫、鄂、皖三省“剿匪”总司令部党政委员会委员兼党务处主任。民国25至26年，任国民党中央政治委员会教育专门委员。抗日战争时期，担任第九战区党政委员会分会委员。
雷铸寰一生热心办学，致力教育工作。早在辛亥革命前，萍、浏、醴起义后，他与先进青年雷发聋共同将家乡的花山庵子改办为花山学堂，开东安办新学之先河。民国2年5月，他与宾步程等创办濂溪中学（后改为湖南第十三联合中学），并担任校长。民国10年，他与高等实业学堂校友任凯南等创办大麓中学，并任校长。民国14年，他担任船山中学校长。他在省政务厅主管教育期间，将当时湖南的工、商、法政三所专科学校合并为湖南大学，并于民国15年，出任湖南大学首任校长，后又兼任船山中学校长。抗战前夕，他把船山中学改办为船山高级农业中等专 业学校。抗日战争开始后，他于民国27年春和民国28年秋先后将濂溪中学初中部、船山农校分别迁至东安伍家桥和花桥，坚持继续办学。民国130年，他会同乡绅，将家乡的“娘娘庙”改为云霞女校。
雷铸寰对王船山十分崇拜，勤奋治学，刻苦整理船山遗书，俾得陆续校正出版。民国30年春，雷铸寰在故乡病逝，时年58岁。
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